近日，中國科學院大連化學物理研究所納米與界面催化研究組（502組）包信和院士、楊帆研究員團隊*提出“動態(tài)尺寸效應”決定納米粒子穩(wěn)定機制，相關研究成果發(fā)表在Nature Communications上（DOI:10.1038/ncomms14459）。

    傳統認識中，納米材料隨尺寸減小、缺陷密度增高帶來高反應活性，但也會隨之犧牲長期的穩(wěn)定性。關于納米材料在氣氛下或反應中的穩(wěn)定性，尤其是對催化反應具有重要意義的5nm以下活性納米結構，一直以來都缺乏在原子尺度上的微觀機理研究。

    該研究團隊通過在Pt（111）表面構建不同尺寸、結構高度規(guī)整的FeO納米結構并研究其深度氧化的動力學，發(fā)現直徑3nm以下的FeO納米粒子表現出更好的抗氧化能力。利用高分辨掃描隧道顯微鏡（STM）結合DFT理論計算，該團隊*發(fā)現了尺寸相關的納米結構動態(tài)變化及其在納米粒子氧化過程中的決定性作用。研究還發(fā)現，尺寸在3.2nm以下的FeO納米粒子在邊界的配位不飽和Fe2+解離O2的同時會發(fā)生整體的再構，使解離的氧原子穩(wěn)定在邊界而難以鉆入FeO和Pt之間的界面，從而減緩了FeO的深度氧化過程。而對于尺寸在3.2nm以上的粒子，由于無法完成整體再構，形成表面位錯且難以穩(wěn)定邊界氧原子，反而更容易被進一步氧化。也就是說，小納米粒子在反應中更容易動態(tài)變化，達到相對穩(wěn)定的結構構型，這種“動態(tài)尺寸效應”使小納米粒子表現出了反常穩(wěn)定性。此外，該研究團隊還研究了負載在Pt（111）或Au（111）上的CoO納米結構，也發(fā)現了類似的3nm以下粒子的抗氧化行為，說明這種動態(tài)尺寸效應對于負載型過渡金屬氧化物納米結構具有一定的普適性。該項研究不僅為納米催化劑在氣氛下的動態(tài)重構機制帶來了原子級認識，也為發(fā)展抗腐蝕抗氧化納米防護涂層提供了一種新的界面調控思路。

    上述研究得到國家自然科學基金委、科技部、中科院、納米科學*創(chuàng)新中心和教育部能源材料化學協同創(chuàng)新中心的資助。

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